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新型酰胺功能化单体通过增强胶原交联提高牙本质粘接耐久性的研究
作者: 陈欢
单位: 吉林大学口腔医院

摘要

为改善牙本质胶原交联效率低、粘接界面易降解及混合层长期稳定性差等问题,本研究设计并合成了一种具有酰胺双键结构的新型交联剂——N-(2-(4-醛基苯氧基)乙基)甲酰酰胺(PFA)。该分子在结构上同时含有醛基与酰胺双键,不仅能够与胶原分子中的氨基发生席夫碱反应形成稳定共价键,而且酰胺双键结构可增强分子间氢键作用及抗酶解性能。研究旨在系统评估PFA与牙本质胶原纤维的交联效果、其对基质金属蛋白酶(MMP)活性的抑制作用,以及其对牙本质-树脂粘接界面的长期稳定性的综合影响。

首先通过衰减全反射-傅里叶变换红外光谱(ATR-FTIR)分析PFA与胶原之间的化学结合特征,验证其形成席夫碱结构的能力。羟脯氨酸释放实验用于评价PFA对胶原抗酶降解性能的提升,热重分析(TGA)用于评估交联后胶原的热稳定性变化。采用原位明胶酶谱技术测定PFA对牙本质中MMP-2及MMP-9等关键酶的活性抑制效果。进一步通过微拉伸实验评估PFA处理后牙本质粘接界面的抗拉强度;利用纳米压痕技术测量胶原基质的力学性能变化;通过纳米渗漏测试评价其界面密封性与防渗性能。水接触角测试用于分析PFA作用后牙本质表面的润湿性变化。共聚焦激光扫描显微镜(CLSM)观察PFA在牙本质中的渗透深度;场发射扫描电子显微镜(FE-SEM)进一步观察PFA处理后混合层微观形貌变化。

研究结果显示,PFA中引入的酰胺双键结构显著增强了其与胶原的相互作用,使其能在温和条件下快速与胶原分子形成稳定共价交联网络。与对照组相比,PFA处理组的羟脯氨酸释放量显著减少,表明其对外源性胶原酶降解具有良好的抵抗力;TGA分析显示交联后胶原的热失重温度明显升高,说明其热稳定性得到增强。原位酶谱结果表明,PFA可显著降低MMP活性,从而抑制胶原自体降解。微拉伸及纳米压痕实验显示,PFA处理后牙本质的界面强度和弹性模量均明显提高;纳米渗漏试验则证明PFA可显著改善界面密封性,减少树脂渗漏。接触角和CLSM结果显示,PFA处理后牙本质表面疏水性增强,渗透深度适中,形成致密且均匀的保护层。

本研究合成的含酰胺双键结构交联剂PFA兼具高反应活性与优良的抗酶解性能,能够有效与牙本质胶原交联,增强其结构稳定性并抑制MMP的活化,从而在分子层面上延缓粘结界面的酶降解过程。PFA不仅可保护混合层完整性,还能通过调节表面润湿性建立适度疏水的粘接界面,最终显著提高树脂-牙本质粘接界面的耐久性与长期临床稳定性。

关键词: N-(2-(4-醛基基苯氧基)乙基)甲酰酰胺;胶原交联;耐酶解;混合层;粘接性能
来源:中华口腔医学会口腔修复学专业委员会第19次口腔修复学学术会议